Selepas kejayaan lagu Aku Cinta, Aku Rindu, Ajai bereksperimentasi dengan lagu duet kedua berjudul Satukan Kita Berdua dan ternyata sambutan positif terhadap gandingan duet bersama isterinya itu menyuntik idea untuk bergabung dalam sebuah album studio. Maka pada tahun 2001 lahirlah album sulung pasangan ini berjudul Sehati Sejiwa. Album ini mendapat sambutan hebat dengan 3 buah single menguasai carta muzik iaitu lagu Sehati Sejiwa, Maafkanku & Bila Kau Tiada.

Menyusul kejayaan album pertama mereka meluncurkan album kedua pada tahun 2002 berjudul Ajai & Nurul yang lebih moderate dengan single seperti Keliru dan Lagu Rindu mendominasi carta muzik. Lagu Keliru mencuri tumpuan umum sehingga meraih anugerah juara keseluruhan di Anugerah Juara Lagu ke-17.

Pada tahun 2004 pasangan ini menerbitkan sebuah album tribut khas kepada pasangan-pasangan duet terdahulu seperti Hail Amir & Uji Rashid, Royston Sta Maria & Francesca Peter dan beberapa lagi. Album berjudul Seiring Sejalan berjaya meraih jualan memberangsangkan sekaligus mengukuhkan lagi nama pasangan ini.